进展石墨烯晶界输运性质的研究取得重要

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以石墨烯为代表的二维原子晶体材料的准粒子(如激子、狄拉克费米子等)由于量子限域效应,显示出了室温量子霍尔效应等别致量子性格,也推进了联系新式电子、光电子器件的运用等联系研讨。获得本征的电学输运性格、光电性格等物理性质致使终究的器件运用的关键在于大面积、高原料样本的成长。连年来,华夏科学院物理研讨所/北京凝结态物理国度尝试室(筹)高鸿钧院士研讨组在二维原子晶体材料的可管束备、物性调控及底细器件性格研讨等方面取患有一系列研讨成效。早在年他们就初次经过内涵的办法在金属钌单晶表面获患有厘米量级巨细、险些无毛病的大面积高原料单层石墨烯。年又胜利将半导体硅材料插入石墨烯与金属基底之间,产生石墨烯/硅/金属布局,实行了石墨烯在电子集成器件运用上与硅基技巧的贯串。年,他们提议并证明了“硅原子启蒙产生毛病-原子穿过-毛病自修理”的插层机制,揭发了硅原子、石墨烯、基底三者之间的协同效用[J.Am.Chem.Soc.,()]。同时,他们还在室温下实行了Ru()上内涵石墨烯的低势垒硼替代搀杂,为实行石墨烯的空穴搀杂供应了有价格的参考[NanoLett.15,()]。这一系列成效关于石墨烯电子学具备要害意义。

暂时国际上广泛采取的另一种石墨烯的合成办法是行使化学气相堆积(CVD)的举措在铜箔上合成毫米致使厘米量级的石墨烯,但是,行使CVD办法所合成的石墨烯通常具备多晶性格。这些多晶石墨烯单畴之间的晶界在宏观布局上由一些歪曲的六元环以及非六元环(五元环,七元环和八元环)构成,石墨烯的载流子在经过这些毛病时会引入额外的散射,从而产生电导率、迁徙率的升高,限制了石墨烯在电子电路范畴的运用。通常来讲,人们通常采取两种举措来表征石墨烯晶界的输运性格,一种是行使微加工本领制做霍尔电极,另一种是基于扫描探针显微镜的办法。前者会对石墨烯表面引入玷污,从而影响石墨烯的本征性质。后者则须要花费大批工夫对石墨烯晶界施行定位,譬喻扫描地道电位仪(STP)和开尔文原子力显微镜(KPFM)等。因而怎样快速无损地实行对石墨烯晶畴和晶界本征电学输运性质的丈量,具备极大的挑战性。

为了灵验地开展低维布局的本征电输运性格研讨,该研讨组通盘完全地厘革了一台贸易化四探针扫描地道显微镜(STM)系统,显著革新了该系统信噪比、死板和温度波动性、成像分辩率以及降温等本能[1][Rev.Sci.Instrum.,88(6),]。行使完全厘革后的四探针系统,他们对迁徙到SiO2/Si衬底上的单晶石墨烯施行输运测试,初次报导了行使vanderPauw办法来获得石墨烯单晶载流子迁徙率[2][Chin.Phys.B,26(6),]。近来,该研讨组博士生马瑞松、副研讨员鲍丽宏等行使上述四探针STM对石墨烯晶界电阻率与迁徙率等输运性格打开了系统深入的研讨。

图1.(a)经过CVD办法成长在铜箔上石墨烯的光学显微相片。(b)-(c)铜箔上石墨烯的STM描摹图。(d)图(c)中蓝色方框地域所对应的强调STM描摹图,能够看到络续的摩尔斑图。(e)图(d)中摩尔斑图处的原子分辩STM图象。

如图1所示,经过CVD办法在铜箔上所成长的石墨烯尺寸可达毫米量级,个中囊括具备六边形状的单晶石墨烯,双晶石墨烯以及多晶石墨烯。大批STM的表征证明了石墨烯单晶畴区的络续性与高原料。

图2.(a)迁徙到SiO2/Si衬底上双晶石墨烯的光学显微相片。(b)图(a)中三个地域所对应的拉曼光谱。

该研讨劳动要紧纠合在迁徙到SiO2/Si衬底上的双晶石墨烯(图2.a),从而保证所研讨石墨烯晶界的仅有性。拉曼的丈量声明该双晶石墨烯的单层性格以及低毛病性质(图2.b)。

图3.(a)-(b)行使四探针法丈量双晶石墨烯双侧晶畴输运性质的示妄念。(c)跨石墨烯晶界的四探针法输运测试示妄念。(d)获得石墨烯晶界电阻率以及载流子迁徙率的模子示妄念。

图3展现了行使四探针法获得石墨烯晶界电阻率的示妄念。首先他们行使栅极与探针之间的电容做为进针反应记号,将四个STM探针做为点来往电极,无损地丈量双晶石墨烯双侧晶畴以及跨晶界的二维电阻(图3.a-c)。为了讨取石墨烯晶界的电阻率,他们创造了如图3.d所示的晶界平添模子,马上石墨烯晶界同等于具备肯定宽度λ的单晶畴区。

图4.(a)双晶石墨烯双侧晶畴内部与跨晶界(GB-1)的二维电阻随载流子浓度改变弧线。插图为行使四探针法跨石墨烯晶界测试的光学显微相片。(b)跨晶界尝试数据与凭借模子所拟合数据的比较弧线。(c)三组不同石墨烯晶界的电阻率随载流子浓度的改变弧线。(d)跨石墨烯褶皱(wrinkle-1)与一测石墨烯晶畴的输运测试成效。左边插图为跨石墨烯褶皱输运测试的光学显微相片。右边插图为该石墨烯褶皱强调的光学显微相片。(e)跨褶皱输运测试数据与凭借模子所拟合数据的比较弧线。(f)石墨烯褶皱的电阻率随载流子浓度的改变弧线。

图4.a为双晶石墨烯双侧晶畴内部与跨晶界(GB-1)的二维电阻随载流子浓度改变弧线。凭借该平添模子,他们能够很好地拟合出不同载流子浓度下石墨烯晶界处的电阻率(图4.b-c)。此外,他们还将该办法运用于石墨烯褶皱的输运测试,获患有褶皱处的电阻率(图4.d-f)。

图5.(a)石墨烯晶界GB-S1处不同载流子浓度下的二维电导。经过对该弧线双侧线性地域的拟合能够获得空穴和电子的载流子迁徙率。(b)七组石墨烯晶界与两组石墨烯褶皱处的载流子迁徙率。

进一步凭借不同载流子浓度下的电阻率,行使Drude输运模子,能够讨取石墨烯晶界或褶皱处的载流子迁徙率(图5)。成效声明石墨烯晶界处迁徙率要比本征石墨烯低三到四个数目级,而褶皱处的迁徙率约为本征石墨烯处的1/6~1/5。本劳动拓展了人们对石墨烯晶界/褶皱处本征电子输运性格的了解,展现了四探针扫描地道显微镜系统在研讨毛病等宏观布局性格对材料输运性质的影响方面的奇特上风,也为其余二维材料晶界的输运性质表征供应了可行的办法。

以上成效近期在线颁发在NanoLetters(DOI:10./acs.nanolett.7b)上。该劳动与化学所刘云圻院士研讨组和美国Vanderbilt大学的SokratesT.Pantelides感化等开展了配合。该劳动获患有科技部(CBA,YFA)、基金委(,,,,,)以及华夏科学院的帮助。

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