王勇王帅NatCommun甲烷选择氧

▲第一作者:田金树;谈江乔;张朝霞通讯作者:王帅;王勇通讯单位:厦门大学(王帅);华盛顿州立大学(王勇)论文DOI:10./s---y全文速览本研究发现负载型B2O3催化剂在甲烷直接氧化反应中较传统金属氧化物催化剂表现出更为优异的抗深度氧化能力,可实现甲烷向甲醛和CO的高选择性转化,并有效抑制CO2的生成。反应机理研究进一步揭示,B2O3表面暴露的配位不饱和B中心是催化剂的活性位,而吸附在该位点上的弱活性分子氧是甲烷选择性氧化的关键氧物种,有别于传统金属氧化物催化剂上高活性晶格氧参与的Mars-van-Krevelen氧化机理。背景介绍甲烷作为常规天然气、页岩气、可燃冰等的主要组成成分,是非常重要的碳基资源。由于甲烷分子中C-H键的高键能及弱极性,其活化通常需要在较苛刻的反应条件下进行,这使得如何实现甲烷的化学定向转化极具挑战性,甚至被誉为化学领域的“圣杯”。在已报道的甲烷转化研究中,甲烷部分氧化制备C1平台分子(如甲醇、甲醛、CO等)一直广受

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