背景介绍
孤立的单原子位点（ISAS）材料作为一类新型的催化剂，在电催化、气固相催化、能源存储、生物酶等众多领域中表现出积极的应用价值。更重要的是，该类催化剂具有明确的结构和活性中心以及高选择性等优势，其在有机催化领域的应用意义尤为突出，有望建立起均相催化与非均相催化之间的联系，将为催化机理的研究带来重要机遇。ISAS催化剂的催化性能往往与其活性中心周围的配位环境和电子结构息息相关，因此，基于发展具有大规模、普适性、精准调控的合成方法与策略用于调控ISAS催化剂催化活性是未来发展的重要方向。此外，聚焦ISAS催化剂实现多功能催化应用也极具研究意义。
研究方法
本论文基于大规模、普适性合成方法的开发为目标，采用生物质辅助的“热解-刻蚀-活化”策略，通过原位掺杂方式实现了具有硼配位的孤立的单原子位点修饰的氮、硼共掺杂多孔碳（ISASM/NBPC，M=Co、Fe、Ni等）多功能催化剂的理性设计与精准构筑，并系统研究了其在氧硅烷化反应、氧化脱氢以及转移加氢等有机反应中的应用。进一步，作者以硝基苯转移加氢制苯胺为模型反应，以ISASCo/NBPC和无硼配位的孤立的钴单原子位点修饰的氮杂多孔碳（ISASCo/NPC）作为催化剂，基于DFT计算详细揭示了硼配位的引入对催化活性的影响机制。
成果简介
安徽工业大学吴孔林副教授、安徽师范大学陈郑博士联合安庆师范大学的江彬彬副教授，采用“热解-刻蚀-活化”策略，通过原位硼掺杂方式获得了具有硼配位的孤立的单原子位点（ISASM/NBPC，M=Co、Fe、Ni等）催化剂，其具有多功能催化活性，可以广泛应用于氧硅烷化反应、四氢喹啉及其衍生物的氧化脱氢反应以及硝基化合物的转移加氢反应中，并表现出很高的催化活性和选择性。基于系统对比实验证明，氮、硼共掺杂对金属载量、配位环境、活性调节等方面的起到重要的作用。该方法以廉价的可溶性淀粉为碳源，实现了ISASM/NBPC（M=Co、Fe、Ni等）多功能催化剂的克级大规模、普适性合成，为该类催化剂的工业化应用需求提供了可能。此外，作者以硝基苯转移加氢制苯胺为探针反应，系统研究了ISASCo/NBPC和ISASCo/NPC催化剂的催化活差异，并通过DFT计算说明硼配位原子的引入对催化活性影响的机制，为高活性和高选择性ISAS催化剂的制备提供重要参考，为进一步理性设计与精准合成具有多功能应用的催化剂研发提供了可能。
图文导读
图1ISASCo/NBPC多功能催化剂的合成示意图以及相关表征
图2ISASCo/NBPC多功能催化剂的XANES表征、一阶导、小波变化和拟合数据
图3ISASM/NBPC（M=Co、Fe、Ni等）多功能催化剂的催化性能
图4DFT计算揭示ISASCo/NBPC和ISASCo/NPC催化剂用于硝基苯转移加氢的性能差异
作者简介
吴孔林，安徽工业大学副教授，硕士生导师。年博士毕业于清华大学。主要围绕单原子、团簇和纳米材料的可控制备开展研究工作，通过系统研究材料在电催化及电合成、有机催化、抗菌治疗、环境治理等方面的应用，揭示催化剂结构与性能之间的构效关系。在NanoToady、NanoEnergy、Nat.Commun.、Bioact.Mater.、NanoRes.、Sci.ChinaMater.、ACSAppl.Mater.Interfaces等学术期刊上发表70余篇SCI收录论文，获授权发明专利6项，主持国家自然基金1项、省教育厅重大项目子课题1项。。
文章信息
TaoWu,ShaLi,ShoujieLiu,Weng-ChonCheong,ChengPeng,KaiYao,YingpingLi,JieyueWang,BinbinJiang*,ZhengChen,ZhimingChen*,XianwenWeiKonglinWu*.Biomass-assistedapproachforlarge-scaleconstructionofmulti-functionalisolatedsingle-atomsitecatalysts.NanoResearch
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